Thèse
Auteur :
Patriarche Delphine

Date de soutenance :
13 septembre 2001

Directeur(s) de thèse :
Ledoux Emmanuel
Michelot Jean-Luc



École :

MINES ParisTech
Intitulé de la thèse : Caractérisation et modélisation des transferts de traceurs naturels dans les argilites de Tournemire


Résumé : L'institut de Protection et de sûreté nucléaire ( IPSN) a sélectionné le massif de Tournemine (Aveyron) pour installer sa station expérimentale dans le cadre de ses recherches sur les capacités de confinement des milieux argileux pour le stockage de déchets radioactifs. Compte-tenu des très faibles teneur en eau et perméabilité des couches argileuses des argilités, la migration dans ce milieu devrait être très faible. L'écoulement et le transport ont été étudiés en utilisant des traceurs naturels de la solution interstitielle. Après le développement d'un nouveau protocole pour l'extraction du chlorure de l'eau porale et des tests sur la méthode de distillation sous vide de la roche pour la mesure du deutérium de l'eau porale, l'acquisition de données pour ces deux traceurs ( étudiés pour leur comportement géochimique conservatif) a été effectué sur la séquence géologique du massif et à proximité des fractures. Les profils de données obtenus montrent que le processus majeur de transferts dans le massif est la diffusion moléculaire/ionique mais ils montrent un enrichissement de la solution interstitielle, jusqu'à un mètre à proximité des fractures, comparé à l'eau porale dans la matrice au delà de cette zone. Ces observations suggèrent qu'un second processus de transport puisse générer des transferts spécifiques à proximité des fractures. L'hypothèse des processus de diffusion moléculaire à l'échelle du massif a été testée par un modèle de transport, sur une période de plusieurs dizaines de millions d'années, en prenant en compte les caractéristiques géodynamiques de la région et en proposant des scénarios de concentrations de traceurs aux limites du système pour représenter les changements climatiques majeurs. Les transferts de traceurs dans le massif, principalement diffusifs, sont ou ont pu être affectés par un second processus engendrant l'hétérogénéité des concentrations à proximité des fractures. Ce processus implique soit une intrusion de solutions salées, soit des transferts internes au massif dus à des surpression.
Liste des tableaux 12
Introduction 13
I Pourquoi et comment etudier les milieux argileux ?
Exemple du massif de Tournemire 15
1 Presentation du massif de Tournemire 17
1.1 Enjeux et objectifs 17
1.1.1 Le contexte general 17
1.1.2 Le programme "stockages profonds" 17
1.1.3 Le laboratoire souterrain methodologique de Tournemire 18
1.2 Lemassif de Tournemire 19
1.2.1 Localisation du massif de Tournemire 19
1.2.2 Coupe geologique du massif de Tournemire 19
1.2.3 Forages et exploitation des donnees 21
1.2.4 Stratigraphie du site 24
1.2.5 Proprietes physiques des roches du site 27
1.3 Evolution geologique du bassin des Grands Causses 33
1.3.1 Tectonique 33
1.3.2 Geodynamique du bassin des Grands Causses 35
1.3.3 Paleoclimatologie et paleoenvironnements 38
1.4 Hydrogeologie 38
1.4.1 Les aquiferes 39
1.4.2 Les charges hydrauliques 39
1.4.3 Proposition d'un modele hydrogeologique 41
1.5 Les traceurs comme indicateurs des transferts 42
1.5.1 Les traceurs utilises dans les etudes precedentes 43
1.5.2 Les traceurs utilises dans cette etude 44
2 De l'utilisation des traceurs a la modelisation 47
2.1 La modelisation: les outils et les concepts utilises 47
2.1.1 Les parametres physiques 47
2.1.2 Presentation du code METIS 50
2.1.3 Phenomenologie du modele 52
2.1.4 Conditions initiales et conditions aux limites 55
2.2 Scenario propose pour le passe hydrogeologique du massif de Tournemire 56
2.2.1 Modelisation de la geodynamique du massif de Tournemire 56
2.2.2 Hypothese de circulation dans les aquiferes 60
2.2.3 Hypothese sur les conditions initiales 61
2.2.4 Tableaux recapitulatifs 66
II Les traceurs: acquisition des donnees 69
3 Le chlorure: mise au point d'un protocole d'extraction (PECH) 71
3.1 Pourquoi un nouveau protocole pour l'acquisition de donnees en chlorure ? 71
3.2 Le chlorure dans les argilites du Toarcien superieur 71
3.2.1 Travaux experimentaux sur les echantillons PECH 72
3.2.2 Traitement des donnees issues des dosages par chromatographie ionique 74
3.2.3 Experiences sur la roche broyee et tamisee 75
3.2.4 Experiences de "diffusion simple" (sur materiau coherent) et analyses chimiques de la roche 80
3.2.5 Conclusions des travaux experimentaux sur les echantillons PECH 84
3.3 Protocole d'Extraction des CHlorures (PECH) 87
3.3.1 Objectifs 87
3.3.2 Mise en oeuvre du PECH 87
3.3.3 Application du protocole aux echantillons PECH 90
4 Les isotopes stables: evaluation des methodes 95
4.1 Generalites sur les isotopes stables de l'eau et les techniques de mesures 95
4.1.1 Rappel sur la formulation isotopique 96
4.1.2 Quelques techniques d'acquisition de donnees en isotopes stables de la solution interstitielle 96
4.2 Evaluation de la distillation sous vide comme methode d'extraction de l'eau porale 97
4.2.1 Principe de la methode 98
4.2.2 Limites de la technique pour les materiaux a faible teneur en eau 98
4.2.3 Intercomparaison de la methode selon le manipulateur 100
4.3 Comparaison de la distillation sous vide avec des experiences d'equilibration101
4.3.1 Les experiences d'equilibration 101
4.3.2 Evaluation de la porosite mise en jeu 103
4.3.3 Determination du coefficient de diffusion de pore du deuterium 104
4.3.4 De la composition isotopique de l'eau liee 105
4.4 Conclusion sur l'utilisation de la distillation sous vide 105
5 Les coefficients de diffusion 107
5.1 Les coefficients de diffusion: parametres essentiels aux modelisations des transferts de fluides 107
5.1.1 Rappel: les differents coefficients de diffusion 107
5.1.2 Importance de la connaissance du coefficient de diffusion pour la modelisation des transferts a Tournemire 107
5.1.3 Calcul des coefficients de diffusion des traceurs consideres dans l'eau libre 108
5.2 Evaluation des coefficients de diffusion de pore du deuterium 108
5.2.1 Experiences de diffusion du tritium effectuees au DAMRI 108
5.2.2 Experience d'equilibration 110
5.2.3 Conclusion sur l'evaluation du coefficient de pore du deuterium 110
5.3 Evaluation des coefficients de diffusion de pore du chlorure 110
5.3.1 DaCl? et DaI? dans une bentonite 110
5.3.2 Experiences de diffusion de l'iodure effectuees au DAMRI 111
5.3.3 Tableau de resultats PECH 112
5.3.4 Conclusion sur l'evaluation du coefficient de diffusion de pore du chlorure dans les argilites de Tournemire 113
5.4 Conclusion sur les coefficients de diffusion du deuterium et du chlorure 115
5.4.1 Comparaison des coefficients de diffusion du deuterium et du chlorure115
5.4.2 Influence de la porosite geochimique sur les coefficients de diffusion utilises pour modeliser les transferts 115
III Les transferts de fluides a Tournemire 119
6 Teneurs en isotopes stables et en chlorure de l'eau interstitielle 121
6.1 Acquisition des donnees 121
6.2 Donnees obtenues a partir des echantillons provenant des forages verticaux 121
6.2.1 Forages utilises 121
6.2.2 Incertitudes sur les donnees 122
6.2.3 Tableaux de resultats 122
6.3 Donnees obtenues a partir des echantillons provenant des forages horizontaux 131
6.3.1 Localisation des forages explores 131
6.3.2 Tableaux de resultats 132
7 Caracterisation des transferts de fluide 135
7.1 Donnees en traceurs a differentes echelles 135
7.2 Analyse des profils de traceurs des forages horizontaux 135
7.2.1 Les isotopes des eaux interstitielles 135
7.2.2 Profils des concentrations en chlorure de l'eau interstitielle selon la distance a la fracture 139
7.3 Discussion des processus de transferts de fluides a proximite des fractures 141
7.3.1 L'evaporation 141
7.3.2 Melange avec un fluide d'origine meteorique 142
7.3.3 Melange avec un fluide sale 144
7.3.4 Production locale d'eau dans la fracture par ultrafiltration 145
7.4 Caracterisation des transferts de fluides: conclusion 148
7.4.1 Transferts impliquant l'exterieur du massif etudie 148
7.4.2 Transferts internes au massif 150
8 Modelisations des transferts de traceurs 151
8.1 Objectifs des modelisations des transferts de traceurs 151
8.2 Mise en oeuvre des modeles 151
8.2.1 Structure du domaine: maillage associe 151
8.2.2 Parametres initiaux des modeles 153
8.2.3 Conditions initiales des modeles 154
8.2.4 Conditions aux limites des modeles 155
8.2.5 Calage des modeles 156
8.2.6 Examen de la coherence des modeles 157
8.3 Quelques considerations et calculs prealables 158
8.3.1 Proprietes de l'ecoulement dans le systeme 158
8.3.2 Evaluation de l'impact hydrogeologique de la faille du Cernon 159
8.3.3 Test de la diffusion pure 160
8.3.4 Influence de la qualite de representation des donnees sur le calage des coefficients de diffusion 164
8.4 Modelisation des transferts avec conditions aux limites evolutives et proprietes physiques actuelles du site 166
8.4.1 Transport par diffusion pure sans fracturation 166
8.4.2 Couplage du transport et de l'ecoulement sans fracturation 171
8.4.3 Transport par diffusion pure avec une fracturation dans l'Aalenien 176
8.4.4 Les transferts de traceurs avec prise en compte des proprietes physiques actuelles du site 184
8.5 Modelisation des transferts avec conditions aux limites et proprietes physiques evolutives du site 185
8.5.1 Etat hydro-mecanique du systeme 185
8.5.2 R?ole joue par la compaction sur l'etat du systeme 186
8.5.3 Ecoulement dans le systeme 190
8.5.4 Couplage du transport et de l'ecoulement avec fracturation 194
8.5.5 Les transferts de traceurs avec prise en compte de proprietes physiques evolutives du site 198
8.6 Conclusion sur la modelisation des transferts 198
Conclusion 201
Bibliographie 207
Annexes 217
A Dimensionnement des experiences de diffusion par la modelisation i
A.1 Parametres utilises pour la modelisation i
A.1.1 Le coefficient de diffusion de pore i
A.1.2 Les porosites iii
A.2 Configuration de l'echantillon pour la modelisation iii
A.2.1 Schema initial envisage iii
A.2.2 Second schema envisage v
A.3 Conclusion du dimensionnement des experiences de diffusion vi
B Donnees pour la mise au point du PECH ix
B.1 Dosages chromatographiques des manipulations PECH ix
B.1.1 Resultats analytiques ix
B.1.2 Graphiques des suivis temporels des experiences xv
B.2 Dosages en chlore sur roche totale des echantillons PECH et rendement de l'extraction des chlorures par maceration xx
C Dosages par chromatographie ionique de la diffusion des echantillons xxi
C.1 Incertitudes sur les dosages xxi
C.2 Dosages des echantillons des forages verticaux VF2, VF3 et VF4 xxi
C.3 Dosages des echantillons des forages verticaux TN1 et TN3 xxiii
C.4 Dosages des echantillons des forages horizontaux TF1 et TF4 xxxiii

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