Thèse
Auteur :
Lecocq Delphine

Date de soutenance :
01 décembre 2002

Directeur(s) de thèse :
Raimbault Louis



École :

MINES ParisTech
Intitulé de la thèse : Signature géochimique de paléocirculations aqueuses dans la calcite de remplissage de fractures de massifs argileux peu perméables et de leurs encaissants: exemples pris sur les sites de Bure, tournemire et suisse du nord


Résumé : Dans un contexte de stockage de déchets radioactifs en domaine profond, l'impact que peut avoir la fracturation sur le fractionnement hydrogéologique du milieu argileux est primordial pour modéliser les transferts de fluide et la migration de radionucléides.
Dans cet objectif, nous nous basons sur l'hypothèse que la géochimie de la calcite secondaire tapissant les fractures reflète les caractéristiques physico-chimiques du fluide à partir duquel elle cristallise. Une nouvelle méthodologie a donc été développée pour l'analyse par Spectrométrie de Masse à Ions Secondaire de Mg, Fe, Mn, Sr et des Terres Rares TR (La, Ce, Nd, Sm, Eu, Dy et Yb) dans la calcite.
Cette approche est appliquée à des formations argilo-calcaires jurassiques en France (site de l'Est et région de Tournemire) et en Suisse (tunnel de Mt Terri et Suisse du nord). Plusieurs populations de calcites y sont mises en évidence, d'après les fractionnements en TR légères et moyennes et les teneurs en Mn et Fe.
Des contrastes sont apparus notamment dans la calcite des fractures provenant du site de l'est, où les signatures géochimiques diffèrent en fonction de l'encaissant dans lequel la fracture s'est formée. La spéciation des TR dans des solutions en équilibre avec ces encaissants calcaire et argileux pour des pH rencontrés dans les domaines sédimentaires (7 à 8) est dominée par les complexes carbonatés, quel que soit le milieu, et les phosphates peuvent modifier la disponibilité des TR lourdes par rapport aux TR légères. Nous montrons ainsi que, dans les fractures dont l'encaissant est argileux, la calcite précipite à l'équilibre dans les fluides expulsés des argiles ou des minéraux accessoires formés lors de la diagenèse, alors que dans les fractures des encaissants calcaires, la calcite enregistre des processus d'interactions fluide/roche qui ont lieu au niveau de la source du fluide, lorsque la solution s'équilibre avec l'encaissant lors d'un épisode de fracturation plus tardif. Dans les failles formées dans les Argilites du Toarcien au sud du tunnel de Tournemire, trois générations successives de calcite apparaissent dans une fracture d'origine extensive, et une quatrième population s'observe dans une fracture d'origine compressive. Dans les veines et fissures développées dans les Argiles à Opalinus de l'Aalénien (Suisse), la comparaison avec les données isotopiques existantes pour ces veines avec des signatures en Mn, Fe et en TR indique que, dans le tunnel du Mt Terri, les cristaux de calcite ont cristallisé dans un fluide fortement influencé par l'encaissant, tandis que cette influence est moins prononcée dans les forages de Weiach et Riniken.
En conclusion, l'analyse des éléments traces dans les carbonates de colmatage de fracture couplée à la modélisation géochimique apporte de nouveaux éléments à la compréhension des interactions fluides-roches associées aux circulations de fluides à différents stades de l'histoire d'un bassin sédimentaire.1 Introduction - 1
I La Calcite, les Terres Rares: géochimie et moyen d'analyse - 3
2 Pourquoi étudier la géochimie des calcites ? - 5
2.1 La calcite - 6
2.2 Géochimie des Terres Rares - 9
3 Analyse de calcites par Spectrométrie de Masse à Ions Secondaires - 15
3.1 Fonctionnement de l'IMS6F - 15
3.2 Application aux calcites de fracture - 20
II Signatures géochimiques des calcites de fractures des séries sédimentaires de l'Est du Bassin parisien (France) - 29
4 Site de la Meuse - Haute-Marne (France) - 31
4.1 Présentation du laboratoire souterrain - 32
4.2 Les discontinuités du forage ANDRA HTM102 - 41
5 Signatures géochimiques des fractures su site de l'Est - 47
5.1 Fracturation dans l'encaissant calcaire - 47
5.2 Fractures dans les alternances marno-calcaires au toit de l'Oxfordien supérieur - 72
5.3 Fissures dans les argilites noires à nodules calcaires - 74
5.4 Comparaison avec les analyses en roches totales - 81
5.5 Synthèse des signatures géochimiques - 86
III Signatures de remplissages de faille dans la région du tunnel de Tournemire (Aveyron , France) - 89
6 Le tunnel de Tournemire dans les Argilites du Toarcien - 91
6.1 Présentation du massif - 92
Etude de fractures - 95
7 Etude des remplissages des failles - 97
7.1 Fracture formée en contexte extensif (Taulan) - 97
7.2 Fracture formée en contexte compressif (Pellenc) - 105
7.3 Synthèse des signatures géochimiques - 110
IV Signature de veines dans les Argilites à Opalinus du Mont Terri et du Nord de la Suisse - 117
8 Le tunnel du Mt Terri et le Nord de la Suisse - 119
8.1 Présentation des sites - 120
8.2 Veines et fissures dans les Argiles à Opalinus - 120
9 Etudes des calcites de fissures dans les Argiles à Opalinus - 125
9.1 Discontinuités dans les Argiles à Opalinus du Mt Terri - 125
9.2 Discontinuités dans les Argiles à Opalinus des forages du Nord de la Suisse - 126
9.3 Synthèse des signatures géochimiques
V Synthèse et interprétation - 139
10 Modélisation du comportement des Terres Rares dans les fluides - 141
10.1 Introduction à la modélisation - 141
10.2 Modélisation du milieu naturel - 149
10.3 Spéciation des lanthanides - 153
11 Discussion - 167
VI Annexes - 177
A Prélèvements: description sommaire et numérotation - 179

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